Three-dimensional magnetization process in HoFe11Ti Yuri Janssen, J.C.P. Klaasse, E. Brück, F.R. de Boer, K.H.J. Buschow, J. Kamarád1, N.V. Kudrevatykh2 I M II B We observed, for the first time, a three-dimensional magnetization process 1: Institute of Physics, Praha 2: Institute of Physics and Applied Mathematics, Ekaterinburg

Outline Introduction Experiment Results Conclusion

Research of rare-earth (R) – transition-metal (T) compounds Modern permanent magnets: - SmCo5 (1960s) - Nd2Fe14B (1984) - RFe11Ti (1990s) Requirements: - large magnetization - high ordering temperature - high coercivity  large magnetocrystalline anistropy

Magnetic R-T coupling essential for coupling between: - large magnetization (T) - high anisotropy (R) Hund’s rules ==> Light-R (Nd, Sm) – T : parallel coupling => ferromagnets Heavy-R (Gd, ..Ho, Tm) – T : antiparallel coupling => ferrimagnets MR MT M MR MT M

Tetragonal crystal structure: ThMn12-type (s.g. I4/mmm) HoFe11Ti Tetragonal crystal structure: ThMn12-type (s.g. I4/mmm) Ti stabilizes crystal structure [001] R in bct positie omringing tetragonaal (kristalveld effecten belangrijk  anisotropy) [001] en twee equivalente [100] richtingen (in vlak) [100] [010]

HoFe11Ti: R-T coupling strong!  Ho and Fe sublattice moments remain antiparallel B MFe = 20 mB/f.u. [001] M = 10 mB/f.u. [001] We assume that Ho and Fe sublattice moments remain antiparallel…. MHo = 10 mB/f.u.

Strong coupling  HoFe11Ti excellent system for research on magnetocrystalline anisotropy HoFe11Ti: easy-axis system ( M // [001] ) Tetragonal structure  Eanisotropy = K1sin2q + K2 sin4q + K3 sin6q + K4 sin4qcos4f + K5sin6qcos4f [001] q In general (tetragonal) we can write down the phenomenological expression for anisotropy energy with angles defined. Fi angle in the plane. We have 5 constants, looks a bit much. Normally we need only K1and K2, but we have Ho, Large orbital momentum  at low T we may need all of them Ho has large orbital momentum ==> at low temperature, higher order K play a role [010] f [100]

Magnetic free energy determines equilibrium magnetization F = Eanisotropy + EZeeman = Eanisotropy - B.M Only K1 Higher order K KORT: Minimalizeren van simpele gevallen levert geef aan Als B // makkelijk dan meteen verzadigd als B // moeilijk dan lineair naar verzadiging

Outline Introduction Experiment Results Conclusion

Magnetic-phase transition when field in plane MS Bdem ~ 0.3 T Magnetization B // main directions [110] Ribbe in vlakdiagonaal Faseovergang Different in-plane results for [100] and [110] Magnetic-phase transition when field in plane Different in-plane results!  K4, K5 important

HoFe11Ti : possible 3D-process  3D magnetometry (SQUID, high-field magnet) Requirements: - Pickup coils in three directions - Sample single domain (homogeneous magnetization) In de vorige slide verschillende in-plane results. Betekent dat anisotropy in vlak redelijk groot moet zijn. De Vraag is, toen ik dit zag: loopt de magnetisatie wel keurig in het vlak? Dus onderzoek….. Koppel macroscopisch moment aan microscopische magnetisatie

Sample single domain: projection of B on [001] Als B in vlak, M evenveel recht heeft om naar boven of naar beneden te gaan staan. Deze domeinen blijven bestaan, hoe hoog het veld ook is. Dus moet ik B uit dat vlak halen, zodat er een component is evenwijdig met [001] Demagnetisch veld compenseren. Bdem tegen M // [001] in !!! Als veld groot genoeg, alle M langs + [001] Choose y[001] = 75°  single domain when B ~ 1.1 T

Magnetization for B in (110) plane MS sin 75 Above 1.1 T, sample single domain Transition occurs above 1.1 T

Magnetization for B in (100) plane MS sin 73 Above 1.1 T, sample single domain Transition occurs above 1.1 T

Measurement configuration Mz // B Mx near [001] My  Mx  Mz After measurement: project Mx, My, Mz on [100], [010], [001] 1 oppikspoel (2 keer  separaat voor MZ) Loodrechte 1 spoelsysteem, draai sample. Door draaien sample bepaal Mx en MY. Max in laag veld bepaalt MX Verhaal: in de nesten B rare richting om single domain te maken…. Maar we kunnen na de meting een transformatie doen om Te projecteren op de kristal assen… Prelude: merk op dat voor een 2D proces My nul moet blijven.. (ALTIJD!)

Outline Introduction Experiment Results Conclusion

Magnetization for B in (110) plane My nearly zero Wat zien wij: MZ neemt toe en Mx neemt af dus M draait van [001] naar B My blijft klein, niet nul door (bewuste) misalignment Opmerking over nauwkeurigheid… Hobbels door trillingen van spoelstel…. Mtot raar gedrag => later My nearly zero Conclusion: 2D process

Magnetization for [100] and [010] equal, as expected for B in (110) plane Projection on crystal axes Duidelijk dat moment van [001] initeel wegroteert, vanaf 3T heel duidelijk… 3 compo’s gesommerd => zelfde M totaal (of course) Opmerking er blijkt 110 en 010 zijn praktisch gelijk => conclusie magnetizatie ligt er midden tussen in Magnetization for [100] and [010] equal, as expected

My becomes non-zero!  3D process Magnetization for B in (100) plane Projecties van M op (100) vlak bewegen naar B toe maar M zelf breekt uit. Ziehier, een 3D proces. Mtotaal deukt…. (terloops) al gezien…. Naar ons bekend, is dit de eerste keer dat zoiets zo duidelijk te zien is. My becomes non-zero!  3D process

Magnetization for B in (100) plane Projection on crystal axes Tranfo naar kristal assen. Dus, we kunnen de uit de componenten de richting van M in 15 T bepalen. (later…..) B in (100) plane: 3D process

Transition: first-order (follows from coexistence) En nu gaan we iets over die overgang zeggen. Het blijkt dat…… Er is Mtot iets kwijt… Twee richting even lang moment in kristal  som korter dan wanneer homogeen Schijnbaar exponentiele groei van hoog-veld phase ten koste van laag-veld phase. Er onstaat een tegenwerkende kracht. Die hebben we nog Niet kunnen identificeren… Speculaties, demagnetisatie. Ons gevoel zegt veld te hoog. Ook in andere richting exponentieel Dit is onderwerp discussie/ onderzoek… Transition: first-order (follows from coexistence) Outlook: mechanism for coexistence ?  microscopy

Calculations based on anisotropy parameters* B = 3 T B in (110) plane 2D process First order B = 4 T Abadìa et al., J. Phys.:Condens. Matter 10 (1998), 349 Calculations: M.-H. Yu

B = 5 T B in (100) plane 3D process First order B = 6 T

Conclusions: At the magnetic phase transition, a 3D magnetization process occurs - This phase transition is first order

Some combinations of K1, K2, K3 (..K4, K5) ==> local minima in magnetic energy as a function of angle with [001] ==> First order magnetization process (FOMP)* M // [001] M  [001] * Asti and Bolzoni, J. Magn. Magn. Mater. 20 (1980), 29