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Closed: Au Open: Pt FeO x H y MnO x H y NiO x H y CoO x H y NiO x H y CoO x H y FeO x H y MnO x H y η = 450 mV.

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1 Closed: Au Open: Pt FeO x H y MnO x H y NiO x H y CoO x H y NiO x H y CoO x H y FeO x H y MnO x H y η = 450 mV

2 Main Paper figures

3 Figure 1: Overpotential based TOF A MnO x H y NiO x H y Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y CoO x H y FeO x H y (thick) Co 0.59 Fe 0.41 O x H y Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y Closed: Au Open: Pt

4 Figure 1: Activity Analysis- 350 FeO x H y (thick) MnO x H y NiO x H y Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y Co 0.59 Fe 0.41 O x H y CoO x H y B FeO x H y (thin) Closed: Au Open: Pt Insulating Conductive

5 Figure 1: Activity Analysis- 450 C Closed: Au Open: Pt Insulating Conductive FeO x H y (thick) MnO x H y NiO x H y CoO x H y FeO x H y (thin)

6

7 Figure 2: B C A MnO x H y Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y Co 0.59 Fe 0.41 O x H y CoO x H y NiO x H y FeO x H y FeO x H y (thick) CoO x H y NiO x H y MnO x H y FeO x H y (thin) Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y Co 0.59 Fe 0.41 O x H y FeO x H y NiO x H y MnO x H y CoO x H y (1 st cycle) Closed: Au Open: Pt Co 0.46 Fe 0.54 O x H y Ni 0.75 Fe 0.25 O x H y CoO x H y (2 nd cycle)

8 Figure 3: mass % change during Tafel Stable Unstable MnO x H y NiO x H y Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y Co 0.59 Fe 0.41 O x H y CoO x H y FeO x H y (thick) Closed: Au Open: Pt

9 Table S1 (see paper) Supplementary information

10 Figure S2 Fe contamination of Mn XPS, Tafel and CV Pre and post MnO x H y Mn(Fe)O x H y MnO x H y Mn(Fe)O x H y Fe 2p Intensity A B MnO x H y (Initial) Mn(Fe)O x H y (Initial) MnO x H y Final Mn(Fe)O x H y (Final) C

11 Figure S2: TOF % change with substrate Increased activity on Au Increased activity on Pt MnO x H y NiO x H y Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y Ni 0.65 Fe 0.35 O x H y Co 0.59 Fe 0.41 O x H y CoO x H y FeO x H y (thin) FeO x H y (thick) η = 350 mV

12 Figure S3 Final Initial Final Initial Final Initial Final Initial Final Initial Final Initial Final Initial NiO x H y - Au NiO x H y - Pt Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y - Au Ni 0.65 Fe 0.35 O x H y - Pt

13 Final Initial Final Initial Final Initial Final Initial Figure S3 Initial Final Initial Final Initial Final Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y - Au Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y - Pt MnO x H y - Pt MnO x H y - Au

14 CoO x H y -Au Initial Final Initial Final CoO x H y -Pt Final Initial Final Initial Final Initial Final Initial Final Co 0.59 Fe 0.41 O x H y - Au Co 0.56 Fe 0.44 O x H y - Pt Figure S3

15 Figure S4 Thick initial Thick final Au substrate Anodization at η = 450 mV Thin initial Thin final Thick initial Thick final Anodization at η = 450 mV Thin initial Thin final Pt substrate A B

16 Figure S5 Thick Fe Post 3 min at η = 450 mV (initial 11.0 µg cm -2 ) As Deposited (11.9 µg cm -2 ) 1 µm100 nm

17 Thin Film Fe Post 3 min at η = 450 mV (initial 1.4 µg cm -2 ) As Deposited (2.2 µg cm -2 ) Figure S5

18 Figure S6 Au Pt NiO x H y Au Pt Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y Au Pt Au Pt CoO x H y Au Pt Au Pt Co 0.59 Fe 0.41 O x H y Au Pt Au Pt

19 Au Pt MnO x H y Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y Pt Au Pt Au Figure S6

20 Figure S7 SEM-POST MnO x H y - Pt MnO x H y - Au 1 µm100 nm

21 SEM-POST Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y - Pt Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y - Au Figure S7

22 SEM-POST NiO x H y - Au NiO x H y - Pt Figure S7

23 SEM-POST Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y - Au Ni 0.65 Fe 0.35 O x H y - Pt Figure S7

24 SEM-POST CoO x H y - Au CoO x H y - Pt Figure S7

25 SEM-POST Co 0.59 Fe 0.41 O x H y - Au Co 0.56 Fe 0.44 O x H y - Pt Figure S7

26 MnO x H y – Au (Al Kα) NiO x H y control - Au Ni 0.92 Mn 0.08 O x H y - Pt Ni 0.71 Fe 0.29 O x H y - Au Ni 0.65 Fe 0.35 O x H y - Pt Mn Auger NiO x H y - Au NiO x H y - Pt Fe 2p Figure Si:8

27 Co 0.59 Fe 0.41 O x H y - Au Co 0.56 Fe 0.44 O x H y - Pt CoO x H y - Au CoO x H y - Pt Fe 2p Figure Si:8


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